2年，李谅祚又改西寿监军司为保泰军，石州监军司为静塞军，韦州监军司为祥佑军，左厢监军司为神勇军。遣人向宋朝献本地的物产，自称宣徽南院使，宋朝下诏这不是西夏适合称呼的，不要李谅祚僭越称呼，让他遵守诏书的规定。李谅祚上表求取宋太宗御制诗章的隶书石刻的印本，并且向宋朝进贡马五十匹，还向宋朝求九经、唐史、册府元龟以及宋朝朝贺的礼仪，宋仁宗下诏赐给李谅祚九经，归还他所献的马匹。
拱化元年1063年，李谅祚上书请求恢复宋夏边境的榷场，宋朝方面不许。既而李谅祚遣吴宗等人来恭贺宋英宗即位，宋朝对待他们非常不好，吴宗出言不逊觉得自己理亏，也不再说话了。宋朝方面下要李诏谅祚惩治他。这年秋天，西夏出兵秦凤、泾原，抢掠这里的居民，杀掠人畜以万计。宋朝遣文思副使王无忌去西夏责问李谅祚，李谅祚不接受。
拱化二年1064年，夏使吴宗赴宋贺正月，与宋朝引伴使发生争执，宋使声称aos当用一百万兵逐入贺兰巢穴aos。听了夏使的回报，毅宗认定宋朝侮辱夏国，决定以武力维护自尊。这年七月，毅宗率兵数万攻略宋朝秦凤、泾原诸州。其后二三年间，西夏的进攻持续不断。但这些似乎只是警告宋朝必须尊重夏国，交战期间，西夏派赴宋朝的使节依旧不绝。毅宗力图在三国关系间为夏国寻找一个支撑点既不与宋朝闹翻，以免宋朝彻底断绝岁赐和贸易，让辽朝有机可乘又必须向宋朝显示夏国的实力和尊严。拱化四年八月，毅宗又率步骑围攻庆州大顺城今甘肃华池东北，身披银甲，头戴毡帽，亲临阵前督战，宋军箭下如雨，他被流矢射穿铠甲，死里逃生。时隔一月，他就遣使向宋请求时服和岁赐。在宋朝颁诏谴责时，他不失时机的保证履行前朝合约，于是两国关系恢复正常。
拱化三年1065年正月，李谅祚又进攻宋庆州。宋朝遣文思副使王无忌持诏诘问，李谅祚不予理会，反遣贺正使荔茂先献表，归罪于宋朝边吏。同时招诱宋朝陕西熟户投向夏国。三月，遣右枢密党移赏粮出兵攻保安军，进围顺宁砦。八月，复扰泾原，十一月，又同宋军争夺德顺军威戎堡外之同家堡。
拱化四年1066年，李谅祚派兵大举攻大顺城，分兵围攻柔远砦，火烧屈乞村，将段木岭用栅栏围住，宋朝击退西夏并遣使责问李谅祚。三月，李谅祚献上物产谢罪，宋朝赐给李谅祚绢五百匹、银五百两。自李谅祚亲政，一面不停止对宋朝的武力进攻一面也不放弃同宋朝的信使往来，仍照常于宋朝正旦及寿圣节时，派遣使臣赴宋朝称臣纳贡，其目的在得到宋朝的岁赐金帛和到宋朝京城进行贸易。谅祚在攻宋大顺城时中箭逃回不久，十月间又遣使向宋朝aos请时服aos，又请岁赐。
拱化五年1067年，李谅祚诱杀保安军今陕西志丹的宋将。又企图征服河湟吐蕃，乘唃厮罗与辽失和，率兵直攻青唐城今青海西宁。先后收降了吐蕃首领禹臧花麻及木征等，巩固了西夏的南疆。他亲附辽朝，向辽进贡回鹘僧、金佛和梵觉经。
正当谅祚周旋于宋、辽、吐蕃部族之间，在内政外交上颇有作为时，拱化五年十二月，李谅祚去世，时年二十一岁，谥号昭英皇帝，庙号毅宗，葬于安陵，死后由其子李秉常继位。